隨著電子器件功率密度的持續攀升,熱管理系統面臨著前所未有的挑戰。在高功率應用場景中,如電動汽車與手機的快速充電,電池或芯片的熱失控已成為引發安全事故的主要原因。為提高系統的散熱效率,二維材料如石墨烯和六方氮化硼納米片(BNNS)因其超高的平面熱導率而備受關注,已被廣泛用于散熱膜進行高效均熱。然而,當這些二維材料用作熱界面材料(TIM),高接觸熱阻嚴重限制其應用。目前具有高熱導率的垂直序化的二維材料被廣泛報道,但二維材料在復雜界面的熱傳導機制仍不明晰,限制其性能進一步提升。此外,高端TIM市場目前由國外企業壟斷。因此,二維材料在復雜界面處的熱傳輸機制理解、高性能二維材料TIM的設計及規?;苽?,成為亟待解決的卡脖子問題。
針對這一挑戰,清華大學丘陵副教授、中國科學院深圳先進技術研究院成會明院士和華南理工大學熊志遠教授提出了界面聲子橋策略,旨在降低二維材料TIM的接觸熱阻。該團隊發展了一種易量產的加工方法,利用高分子基底的粘塑性,在剪切應力下誘導BNNS旋轉,形成了獨特的弧形結構。具有弧形結構的BNNS-TIM不僅顯著降低了接觸熱阻(低至0.059 in2 W K?1),還具有高達20.95 kV mm?1的介電強度,使其能應用于快充電池散熱等高壓散熱場景。此外,通過分子動力學模擬,該團隊從降低界面聲子反射概率的角度,揭示了BNNS搭接角度對于界面聲子傳輸行為的影響。該工作加深了對二維材料組裝體聲子輸運行為的理解,為設計高性能熱界面材料提供了新的思路。相關工作以“Low thermal contact resistance boron nitride nanosheets composites enabled by interfacial arc-like phonon bridge”為題發表在最新一期的《Nature Communications》上。該工作的共同第一作者是詹科和陳宇聰,均為清華大學碩士研究生。圖1. 弧形結構BNNS-TIM的制備技術與微觀結構BNNS因其高熱導率及出色的介電性能,被認為是下一代高性能熱管理材料。與石墨烯不同,BNNS僅通過聲子進行熱傳導,是研究二維材料界面聲子傳輸的理想模型。如圖1,研究團隊利用BNNS與粘塑性聚合物混合,通過易量產的堆疊-切割工藝,制備具有弧形結構的導熱墊片。SEM結果顯示,BNNS-TIM體相中的BNNS呈現高度一致的垂直排列,而在切割表面附近,形成特殊的弧形結構。圖2. 弧形結構的形成機理為了進一步理解近表面處的BNNS在切割過程中的旋轉行為,作者測試了BNNS聚合物復合膜的力學性能,發現BNNS填量從70–90 wt.%降低到50-60 wt.%后,薄膜由脆性斷裂轉變為韌性斷裂。有限元模擬表明,隨著切割表面處BNNS的旋轉,低BNNS填量的樣品在線性剪切力作用下表現出近似弧形的應力-應變分布。這與SEM觀察到的形貌一致,揭示其弧形結構的形成機制。圖3. BNNS-TIM的導熱性質熱阻是評價TIM在實際應用場景下散熱性能的重要指標, 其不僅考慮材料本身的熱導率,也考慮了界面熱傳導的貢獻。研究團隊發現70 wt.%含量的BNNS-TIM具有超低熱阻(0.059 in2 W K?1),性能遠高于目前報道的數值和商用高端導熱產品。此外,BNNS-TIM還具有高介電強度,適用于高電場環境下電子設備的散熱。作者最后用雷達圖展示了BNNS-TIM在熱、力和電學方面的綜合優勢,突顯了其廣闊的應用前景。圖4. 界面聲橋策略有效性的實驗和理論研究為了進一步理解70wt.%填量下BNNS-TIM出現的熱阻最優值,作者將熱阻進一步拆分成材料熱阻與接觸熱阻。發現隨著BNNS含量增加,總熱阻逐漸減小,但接觸熱阻逐漸增加,使得熱傳導瓶頸由材料主導轉向接觸主導。研究發現,具有類似硬度的70 wt.% 和80 wt.%填量的BNNS-TIM在熱阻值上顯示巨大差異,這是由于70 wt.%填量BNNS-TIM的獨特弧形結構能有效地在界面處傳輸聲子。分子動力學模擬結果表明,BNNS的接觸角度對界面熱傳輸有顯著影響。低頻范圍的聲子譜的重疊程度和界面熱通量隨著BNNS接觸角度減小而升高。此外,界面聲子穿透函數譜圖進一步證明了上述結論。圖5. BNNS-TIM的規模生產與在快充電池上的工業應用展示該研究團隊聯合欣旺達、vivo等企業,展示了BNNS-TIM的巨大工業應用潛力,通過堆疊-切割工藝可以簡單高效規?;a。與商業產品相比,BNNS-TIM在靜壓(43.5 psi)下能夠實現更好的降溫效果。此外,由于其超過20 kV mm?1的高介電強度,BNNS-TIM可安全應用于高電場環境,例如電池快充散熱。小結:研究團隊基于“聲子橋”原理,利用低分子量聚合物的粘塑性質,調整氮化硼納米片的排列取向,制備了具有低接觸熱阻(0.059 in2 K W-1)和高介電強度(20.95 kV mm-1)BNNS-TIM。分子動力學模擬揭示了其低熱阻與二維材料中定向聲子散射導致的接觸角度依賴的熱傳導密不可分。該制造方法簡單易量產,展現了在快充電池散熱應用中的巨大潛力。這項研究為發展二維材料基高性能熱界面材料的制備提供了新的思路。
來源:高分子科學前沿
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