自旋漲落增強的聲子磁矩

原文作者：武芳亮等

磁有序體系中聲子磁矩的探索取得了進展，研究人員在反鐵磁體中觀測到巨大的聲子磁矩及其臨界漲落增強效應。該研究揭示了多體關聯和自旋漲落對聲子在磁有序系統獲得大的磁矩及其臨界現象中所扮演的關鍵角色。

聲子是晶格振動的集體激發，是固體中最常見也最重要的準粒子之一。對聲子基本性質的理解是凝聚態物理和材料科學眾多研究的基礎。聲子具有能量和準動量，在時間或空間反演對稱性破缺的體系中，聲子也可攜帶角動量，并具有手性[1，2]。但長久以來，人們認為聲子的磁矩可以忽略不計[3]。這是因為離子的質量遠大于電子，由離子繞轉產生的聲子軌道磁矩極其微弱，通常小于10-4玻爾磁子(μB)，比電子磁矩小4個量級，因此幾乎沒有可觀測效應。

20世紀70年代，研究者發現稀土順磁體CeCl3中位于109 cm-1和197 cm-1的光學聲子在磁場下發生塞曼劈裂。在該體系中，聲子通過與Ce離子4f軌道晶體場激發的耦合，獲得了巨大的磁矩，達到μB量級[4]。圖1展示了通過塞曼效應測量聲子磁矩的示意圖。近期，研究者通過太赫茲光譜在拓撲非磁材料Cd3As2和PbTe中，分別觀測到μB和0.01μB量級的巨大聲子磁矩[5，6]。隨后的理論研究發現，在“波恩—奧本海默近似”下，離子的繞轉伴隨著電子波包的運動，后者的軌道磁矩可以被能帶的貝里曲率放大，進而貢獻可觀的聲子磁矩[7]。上述基于順磁或非磁體系的研究，證明了聲子可以通過晶格—電荷兩個自由度間的耦合獲得磁矩。然而對于磁有序體系，尚未有聲子磁矩的觀測證據。聲子磁矩在磁性體系中有著廣闊的研究和應用前景。

一方面磁矩可以使聲子的能量被磁場、磁序和磁疇有效調控；另一方面，聲子作為磁矩的載體可以直接參與眾多磁學過程。這將為基礎磁學研究和自旋器件設計提供全新的可能。在磁性體系中，自旋—晶格相互作用是否能賦予聲子磁矩？長程自旋關聯和臨界自旋漲落如何影響聲子的磁性質？這些基礎物理問題都亟待闡明。近期，磁有序體系中聲子磁矩的探索取得了進展，研究人員在反鐵磁體中觀測到巨大的聲子磁矩及其臨界漲落增強效應[8]。

圖1 (a)攜帶相反磁矩的一對簡并聲子在外磁場下發生塞曼劈裂；(b)聲子磁矩(μph)可由塞曼劈裂的斜率得到

此項研究聚焦于極化反鐵磁材料Fe2Mo3O8，它是絕緣體中熱霍爾系數最大的材料之一[9]。該體系的熱輸運由聲學聲子主導，巨大的熱霍爾效應說明自旋—晶格相互作用在該體系中非常顯著。當溫度低于60 K時，Fe2Mo3O8具有反鐵磁序，外磁場可以驅動體系進入亞鐵磁相，這為磁有序體系聲子磁矩的研究提供了理想平臺。

通過低波數拉曼光譜，研究人員觀測到Fe2Mo3O8中位于1.3 THz(42 cm-1)的激發模式(P1)。該光譜信號在室溫下仍清晰可見，這排除了其為磁激發的可能。非彈性中子散射測量進一步確認了該模式的聲子屬性。通過光譜分析和第一性原理計算，研究者發現P1模式由一對攜帶相反角動量的手征聲子構成。該模式中磁性原子的位移主要來自四面體Fe的面內繞轉，如圖2(a)所示。通過交叉圓偏振磁光拉曼光譜，研究人員發現這對簡并的手征聲子在磁場下發生了顯著的塞曼劈裂(圖2(b))。攜帶相反角動量的手征聲子其頻率隨磁場發生線性偏移。由塞曼劈裂的斜率可得P1聲子的磁矩為0.11μB，較一般固體高出3個量級以上。該實驗給出了磁有序系統中聲子磁矩的確鑿證據。進一步研究發現，P1聲子的磁矩來源于晶格與自旋自由度的耦合。在Fe2Mo3O8中，兩支反鐵磁自旋波分別位于2.6 THz和3.4 THz。P1聲子正是通過與它們的非共振耦合獲得磁矩，這也解釋了P1在相變溫度以上，隨溫度升高而發生的頻率藍移。因為隨著與磁振子耦合的消失，P1在相變溫度以上逐漸回歸其未耦合的本征頻率。

圖2 (a)P1聲子中Fe離子位移示意圖。其中磁性原子的運動主要由處于鐵氧四面體位置的Fe離子在ab面內的圓偏振運動構成，相鄰層之間繞轉相位相反，是一支光學聲子；(b)圓偏振磁光拉曼光譜測量P1的塞曼劈裂。20 K時，P1聲子的塞曼劈裂對應于0.11μB聲子磁矩。LR表示左圓偏振光激發右圓偏振光探測，而RL則表示右圓偏振光激發左圓偏振光探測；(c)P1手征聲子的劈裂在亞鐵磁相顯著增大；(d)手征聲子劈裂對磁場和溫度的依賴關系，其中體現巨大聲子劈裂的區域與亞鐵磁相區域重合

為了探究磁相變對聲子磁矩的影響，研究人員繼續通過圓偏振分辨的拉曼光譜追蹤P1聲子隨外磁場和溫度的變化。磁場可以驅動Fe2Mo3O8由反鐵磁相進入亞鐵磁相。如圖2(c)所示，當進入亞鐵磁相時(6.5 T)，手征聲子劈裂陡然變大，達到10 cm-1，高達聲子共振頻率的24%，該比例是目前報道的手征聲子劈裂的最大值。圖2(d)展示了不同溫度和磁場下手征聲子的劈裂大小。其中代表巨大聲子劈裂的黃色區域與由磁化測量標定的亞鐵磁相吻合。

最有趣的現象發生在反鐵磁相到順磁相的轉變區域。通過提取不同溫度下P1聲子的磁矩，研究人員發現了在相變溫度(60 K)附近，P1聲子的磁矩展現出高達600%的增強。在58 K時，P1聲子的磁矩從低溫時的0.11μB迅速增大到0.68μB，如圖3(a)所示。雖然聲子和磁振子的非共振耦合可以給出該體系低溫反鐵磁相下的聲子磁矩，但不足以解釋其在相變點附近的6倍增強。通過深入研究，人們發現該體系的準二維亞鐵磁漲落是導致P1聲子磁矩增強的主要原因。Fe2Mo3O8的反鐵磁序可以看作是準二維的亞鐵磁序，經層間耦合后形成的三維結構。Fe2Mo3O8在相變溫度附近有著強烈的亞鐵磁自旋漲落，這一點被磁化率測量所驗證。相變溫度附近，外磁場及其誘導出的分子場作為總的等效磁場作用于P1聲子，其中分子場被亞鐵磁自旋漲落所放大，導致了聲子磁矩的增強。P1聲子磁矩在60 K以上并沒有馬上消失，這是因為聲子和順磁磁振子(paramagnon)發生耦合。在更高溫度下，順磁磁振子進一步失去相干性，而聲子磁矩最終消失。研究人員采用蒙特卡羅模擬成功復現了聲子磁矩的臨界漲落增強現象，驗證了該理論解釋的可靠性，如圖3(b)所示。這一簡單的平均場圖像也解釋了亞鐵磁相中P1手征聲子的巨大劈裂來源于亞鐵磁相的分子場。

圖3 聲子磁矩隨溫度的變化 (a)實驗數據顯示，在相變溫度60 K附近，聲子磁矩展現出高達600%的增強，黑色空心圓為磁化率曲線；(b)蒙特卡羅模擬成功復現實驗結果。其中藍色部分代表自旋漲落貢獻的聲子磁矩，紅色部分代表與磁振子雜化獲得的聲子磁矩，黑色實心圓代表磁化率曲線

綜上所述，此項研究發現了反鐵磁體系Fe2Mo3O8中巨大的聲子磁矩，并且首次觀測到自旋漲落對聲子磁矩的增強，高達600%，聲子磁矩達到0.68μB，接近電子磁矩量級。理論研究揭示了多體關聯和自旋漲落對聲子在磁有序系統獲得大的磁矩及其臨界現象中所扮演的關鍵角色。在基礎磁學方面，該發現更新了對聲子磁矩的認知；在應用方面，使得以聲子磁矩為信息載體的新型自旋器件成為可能。最后，在先前研究中，Fe2Mo3O8中的P1聲子被誤認為是具有電偶極活性的磁激發[10]，即電磁振子(electromagnon)，而此項研究不僅闡明了P1的聲子屬性，也揭示了電磁振子的一種可能的聲子起源。類似的機制也可能存在于其他I-型多鐵體系。這為理解和調控多鐵體系中的低能元激發提供了新的視角。

參考文獻

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[10] Kurumaji T et al. Phys. Rev. B，2017，95：020405

編輯：‘黃飛’