基于氮化硼納米管的天然納腔構筑雙曲回音壁極化激元

聲子極化激元是一種存在于極性晶體表界面上的特殊電磁模式，具有半光子-半聲子的準粒子屬性，可以實現高效的納米尺度光壓縮和傳輸。這最早也是由我國固體物理學家黃昆先生在1951年通過著名的“黃方程”預言了該物理過程?；跇O化激元的光子技術可實現在納米尺度上增強光與物質相互作用，是非線性光學、量子光學和納米光子學等領域的重要基礎。如何高效的在納米尺度甚至原子尺度來操控極化激元，成為關鍵的科學問題。

近年來，極化激元材料和光腔結構的結合，成為提高操控極化激元能力的有效手段之一。其中回音壁光腔結構可以將光被約束在環形邊界上，通過低損耗的連續反射來進行傳播，產生類似“聲學”的回音壁現象。該現象最早在19世紀被著名科學家Rayleigh爵士在聲學領域中給出很好的物理解釋。因此，回音壁光腔結構可以實現高品質因子和小模式體積的光場操控。但如何高效的將極化激元和回音壁納腔結構進行耦合成為長期以來的挑戰。

在原子級光滑的納腔中到的雙曲極化激元回音壁模式可以極大地提高了納腔中光與物質相互作用的能力，獲得了在納米尺度下精確操控光子的新路徑，對單光子源和單分子探測等潛在應用至關重要。

基于氮化硼納米管的天然納腔構筑雙曲回音壁極化激元

雙曲極化激元由于其特殊雙曲等頻輪廓而獲得較高的光子態密度，已經被應用于光學超分辨、光學聚焦、光學負折射和化學生物探測等領域。其中，天然氮化硼晶體可支持雙曲聲子極化激元模式，具有超高的波長壓縮和較低的光學損耗，因此其光與物質相互作用能力被廣泛的研究。在前期的研究工作中，戴慶課題組與北京大學高鵬教授課題組合作突破了超高壓縮極化激元的低激發效率挑戰，通過電子激發方式直接觀測到了最?。▎卧訉樱┑鸨∧さ穆曌訕O化激元（Nat. Mater. 20， 43–48 （2021）。）。

基于前期的研究積累，二維的氮化硼可以卷曲構筑行成原子級光滑的納腔結構，即氮化硼納米管結構（如圖1）。理論上，這種天然納腔結構可與其高波長壓縮的雙曲聲子極化激元完美的耦合，從而形成雙曲回音壁模式。該模式具有超短波長的共振，因此譜學特征上具有高頻信號。該信號主要依賴于納米管直徑方向的尺寸，與納米管長軸的尺寸無關。

圖1：在單根氮化硼納米管中雙曲回音壁模式。（a）一維氮化硼納米管中天然構筑的徑向上納腔結構。（b-c）理論模擬在氮化硼納米管結構中存在的雙曲回音壁模式的場分布和譜學特征

在上述理論基礎上，研究人員設計近場光學表征方法進行雙曲回音壁模式的測量， 如圖2所示。首先用納米紅外光譜分別測量了一維氮化硼管上不同位置的雙曲回音壁模式的譜學信息，發現無論在管子端部還是管子中心位置上，均可以穩定獲得高頻支的雙曲回音壁模式的振動信號。另外，借助近場成像技術也可以分辨出沿著徑向上的回音壁模式（橫向上雙峰特征），這與軸向上FP共振模式有顯著區別。

圖2：近場光學方法直接觀測雙曲回音壁模式。（a）近場光學表征方法的示意圖。（b-c）納米紅外光譜和近場成像雙曲回音壁模式

雙曲回音壁極化激元的電子激發和定量表征雖然利用近場光學手段觀測到了雙曲回音壁模式，但限于其空間分辨能力和激發效率的挑戰，難以對雙曲回音壁模式進行定量分析。因此，我們進一步借助超高空間分辨的電子激發技術（STEM-EELS），定量研究了單根的氮化硼納米管上雙曲回音壁模式在其軸向和徑向上變化規律（如圖3）。當電子束在真空里沿著軸向掃描時，EELS譜上雙曲回音壁模式的峰位保持不變；當電子束沿著徑向掃描時，EELS譜上雙曲回音壁模式的峰位會隨著空間位置被調制，呈現出沿著徑向上對稱變化規律。

圖3：雙曲回音壁模式的EELS定量表征。電子束沿著BNNT的軸向（a）和徑向（b）上掃描獲得雙曲回音壁模式的EELS信號

進一步在更小側壁厚度的氮化硼納米管上進行雙曲回音壁模式極化激元的探測，分別展示了電子束在管壁外和管子中心位置上電子激發信號（如圖4）。將實驗與模擬上不同管徑氮化硼納米管的極化激元信號進行定量分析，獲得了雙曲回音壁模式極化激元的色散關系。接著又對實驗上氮化硼納米管中的雙曲回音壁模式的模式體積（~Vm）與珀塞爾因子（~Q/Vm）進行了定量分析，發現其具有極小的模式體積和極高的珀塞爾因子（~1012），在增強光與物質相互作用的能力方面又向前推進了一步。

圖4：氮化硼納米管中雙曲回音壁模式的色散和模體積壓縮。（a-b）測量了不同管壁下雙曲回音壁模式的EELS信號;（c-d）統計了不同側壁下雙曲回音壁模式色散和模體積壓縮能力，揭示了具有超高的珀塞爾因子

這項研究中的雙曲回音壁極化激元模式展現了納米自然材料和雙曲光學物理的完美結合，是一個增強光與物質相互作用的優異平臺，為研究一維材料極化激元提供了新的研究思路。

編輯：黃飛