Nature：量子材料新進展！

電子平帶材料的主量子態具有動能淬滅的特征。這些平帶往往有利于增強電子關聯效應和物質的涌現量子相。經過長期的理論模型研究，這些體系在van der Waals異質結和準2D晶體材料中的實驗實現后重新引起了人們的興趣。探究能否在3D網絡中實現這種平帶，有可能實現新的材料平臺和現象。

有鑒于此，麻省理工學院JosephG.Checkelsky和RiccardoComin等人報告了對C15 Laves相 CaNi2的塊狀單晶的研究，它包含一個在模型網絡水平上預測的鎳燒綠石晶格，以容納由電子跳躍的三維破壞性干涉產生的雙簡并拓撲平帶。使用角分辨光電子能譜，作者在整個3D布里淵區觀察到色散消失的譜帶，它與燒綠石平帶以及兩個額外的平帶一致，它們來自于Ni d電子的多軌道干涉。利用量子振蕩、密度泛函理論和緊束縛模型，作者全面繪制了能譜和費米面圖，并在費米能級（EF）以下發現了一組突出的平坦電子帶。此外，作者證明了平帶流形對費米能級的化學調諧，這與增強的電子相關性和超導性的出現相一致。將本征能帶平坦性的概念從2D擴展到3D，為從可調諧拓撲到分數化相的高維平帶系統的相關行為預測提供了一條潛在的途徑。

CaNi2中的燒綠石平帶

作者總結了在CaNi2上的主要真空紫外(VUV)ARPES結果，探索了電子結構。作者觀察到幾個穿過費米能級的色散帶，具有明確的費米表面，還確定了三個色散顯著降低的譜帶。觀察到的 FB1、FB2 和 FB3 的平坦度與燒綠石緊結合模型的預期相符。所有這些光譜特征都證明了CaNi2中燒綠石金屬的典型能帶結構。作者比較了使用VUV和軟X射線ARPES獲得的動量積分ARPES光譜以驗證觀察到的平帶的整體起源。通過測量低溫和高磁場下的德哈斯-范阿爾芬振蕩進一步研究了費米表面。量子振蕩、DFT 和 ARPES 結果的一致性證實了觀測到的光譜是源自體相的。

圖1Kagome 和燒綠石平帶態

將平帶調整到費米能級

將平帶推近 EF 以使平帶被部分填充的能力將開啟實現對稱破缺和奇異相不穩定性的可能性。為了研究燒綠石平帶的可調性，作者合成了同構C15 Laves相Ca(Rh1?xRux)2的單晶。CaNi2和CaRh2 DFT能帶結構之間的直接比較表明該平坦能帶對應于CaNi2中的FB2?？偟膩碚f，增強的自旋軌道間隙、空穴摻雜和更擴展的4d電子增加的帶寬是這一演變的基礎，并為理想的平帶態提供了材料設計方法。此外，作者發現Ca(Rh1–xRux)2單晶是轉變溫度高達TC=6.2?K的超導體。通過控制C15 Laves相材料中的電子填充、帶寬和自旋軌道耦合強度，可以將燒綠石平帶調整為EF。

圖2 CaNi2中的燒綠石平帶

圖3 將燒綠石平帶調整至費米能級

電子結構計算

作者展示了CaNi2的DFT電子結構和軌道分辨DOS，還計算了CaNi2電子結構內dz2能帶的軌道投影，發現DFT再現了各向同性燒綠石模型的平坦和色散能帶特征。因此，作者認為 FB2 源自各向同性緊束縛水平的燒綠石能帶結構的受挫驅動的CLS。作者通過探索最小CLS，闡明了平帶的物理起源。通過計算CaNi2能帶結構，預計這些新興的平帶態可能是在高對稱性3D網絡上構建平帶的標志。

圖4 CaNi2電子結構和平帶