利用機器學習結合實驗揭示非晶氧化鎵原子結構與熱輸運的關系

來源 | Advanced Materials

01背景介紹

非晶(無定形)材料指原子排列缺乏長程周期性的固體材料，普遍存在于自然界中，也是工業生產及日常生活中使用最為廣泛的一類材料。非晶氧化鎵具有超寬的禁帶寬度和優異的物理化學特性，是制造高功率芯片和柔性光電子器件的重要基礎材料。研究非晶氧化鎵的熱輸運特性對其在能源與光電子器件的熱管理及能量轉化等方面的應用至關重要。

近年來，通過考慮模態相干作用和非諧性對熱導率的貢獻，非晶材料的導熱理論取得了一定進展，然而，由于非晶材料原子尺度結構的復雜性及當前實驗和計算手段的局限性，全面理解非晶材料的結構對熱輸運特性的影響機理并建立二者之間的定量關系仍是凝聚態材料物理中待解決的挑戰性難題。

目前，盡管在理論研究方面取得了重大進展，但由于無序系統的精確建模仍然存在顯著的挑戰。近年來，基于密度泛函理論(DFT)或經典力場的分子動力學(MD)模擬一直是建模和理解材料的核心方法。在許多研究中發現，它們的預測能力和可轉移性相對較差。最近，機器學習(ML)技術正在成為一種強大的工具，通過直接從適當選擇的量子力學計算的參考數據集合中映射原子構型和能量之間的關系，有望解決上述材料建模中的挑戰。

02成果掠影

近期，清華大學航空航天學院曹炳陽教授聯合英國劍橋大學工程系加博爾·塞尼(Gábor Csányi)教授在探究非晶氧化鎵原子結構與熱輸運性質之間的內在影響取得新進展。

團隊采用機器學習、分子動力學模擬及實驗測量相結合的方法成功揭示了非晶氧化鎵的原子結構特征、熱輸運性質及“結構—熱輸運性質”內在影響機制和定量關系。由于當前實驗技術難以直接觀測到非晶材料的三維原子結構，因此研究團隊借助具有量子力學精度的機器學習勢函數模擬熔化—淬火過程對非晶材料進行原子尺度的準確建模，并使用非平衡分子動力學模擬、阿倫-費爾德曼(Allen-Feldmen，AF)簡諧理論及統一導熱理論(Unified Theory,UF)對非晶氧化鎵的熱導率進行了研究。實驗結果表明，機器學習能夠準確地模擬非晶氧化鎵及其熱輸運性質。揭示了近程和中程隨密度的微觀變化，并闡明了這些變化如何減少局域模式和增強相干對熱輸運的貢獻。最后，提出了一個物理啟發的無序相結構描述符，并以線性形式預測了結構與導熱系數之間的潛在關系。該結果對于開發非晶氧化鎵電子器件的熱管理技術具有重要意義，此外，還展示了機器學習模型解決現實物理問題的能力。鑒于非晶相中熱傳輸的復雜性和重要性，這項工作為未來加速探索其他重要非晶材料的熱傳輸特性和機理提供了一個新的起點。

研究成果以“Unraveling Thermal Transport Correlated with Atomistic Structures in Amorphous Gallium Oxide via Machine Learning Combined with Experiments ”為題發表于《Advanced Materials》。

03圖文導讀

圖1.薄膜的STEM-EDS表征。

圖2.非晶氧化鎵熱導率的實驗測量結果與理論預測值對比。

圖3.非晶氧化鎵短程及中程有序結構的特征分析。

圖4.不同非晶氧化鎵體系的參與比倒數及振動模態擴散率分布果。

圖5.非晶氧化鎵的密度、組分比及結構描述器SSF與熱導率之間的關系。

審核編輯：湯梓紅