紅外被動(dòng)近場(chǎng)顯微鏡的實(shí)驗原理及其應用

紅外熱成像技術(shù)通過(guò)探測物體自身所發(fā)出來(lái)的遠場(chǎng)紅外輻射從而感知表面溫度，在軍事、民航、安防監控及工業(yè)制造等重要領(lǐng)域有著(zhù)廣泛應用。但由于光學(xué)衍射極限的限制，紅外熱成像的分辨率通常在微米尺度及以上，因此無(wú)法用于觀(guān)測納米尺度的物體。近幾年，我們開(kāi)發(fā)了紅外被動(dòng)近場(chǎng)顯微成像技術(shù)，通過(guò)探測物體表面的近場(chǎng)輻射從而極大地突破紅外衍射極限限制，將紅外溫度探測及成像從傳統的微米尺度拓展到了納米尺度。

據麥姆斯咨詢(xún)報道，近期，中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所紅外科學(xué)與技術(shù)全國重點(diǎn)實(shí)驗室的科研團隊在《紅外與毫米波學(xué)報》期刊上發(fā)表了以“紅外近場(chǎng)輻射探測及超分辨溫度成像”為主題的文章。該文章第一作者為朱曉艷，主要從事紅外被動(dòng)近場(chǎng)成像方面的研究工作。

本文將圍繞掃描噪聲顯微鏡（SNoiM）技術(shù)的實(shí)驗原理及其應用，詳細介紹如何通過(guò)自主研制的紅外被動(dòng)近場(chǎng)顯微鏡，突破紅外熱成像的衍射極限限制，實(shí)現納米級紅外溫度成像。

近場(chǎng)輻射

我們首先從黑體輻射的本源入手。如圖1（a）所示，絕大多數物體內部都包含大量帶正電荷和負電荷的粒子，這些帶電粒子永遠不會(huì )靜止不動(dòng)，而是一直處于隨機擾動(dòng)狀態(tài)（熱運動(dòng)）。我們所熟知的熱輻射就源自物體內部的這種帶電粒子熱運動(dòng)，輻射特征可由普朗克黑體輻射定律描述。但鮮為人知地是，物體內的電荷擾動(dòng)不僅在距離物體輻射波長(cháng)尺度以外的區域產(chǎn)生紅外熱輻射（遠場(chǎng)輻射），而且在物體近表面處會(huì )生成一種能量密度極高的表面擾動(dòng)電磁波（以倏逝波形式存在），可稱(chēng)之為近場(chǎng)輻射。理論很早就預言了這種表面電磁波（近場(chǎng)輻射）的存在，并發(fā)現針對遠場(chǎng)輻射所建立的認知及規律（如普朗克輻射定律等）將不再適用于近場(chǎng)輻射，但相關(guān)實(shí)驗研究由于探測難度極高而一直未有明顯突破。2009年，美國麻省理工學(xué)院和法國CNRS的研究組取得重要進(jìn)展，先后在實(shí)驗上驗證了納米尺度下近場(chǎng)輻射熱傳輸效率可遠超黑體輻射極限。盡管該實(shí)驗驗證了物體表面近場(chǎng)倏逝波的存在，但相關(guān)物理現象仍然缺少更直接的實(shí)驗手段對其進(jìn)行更進(jìn)一步地研究。

圖1（a）物體表面存在的遠場(chǎng)輻射及近場(chǎng)輻射；探針調制技術(shù)：（b）當探針遠離樣品時(shí)不會(huì )散射物體表面的近場(chǎng)倏逝波、（c）當探針靠近物體近表面時(shí)可以散射近場(chǎng)倏逝波；（d）紅外被動(dòng)近場(chǎng)顯微鏡（SNoiM）的示意圖

紅外被動(dòng)近場(chǎng)顯微鏡（SNoiM）的實(shí)驗原理及其應用

SNoiM技術(shù)的實(shí)驗原理

物體表面的近場(chǎng)輻射由于其倏逝波特性（即強度隨著(zhù)遠離物體表面急劇衰退）而難以探測。在SNoiM中，利用掃描探針技術(shù)有效地解決了這一問(wèn)題。如圖1（b）所示，當不引入納米探針（或探針遠離物體表面）時(shí)，物體近表面的近場(chǎng)倏逝波無(wú)法被探測，該顯微鏡工作于傳統紅外熱成像模式，即僅獲得其遠場(chǎng)輻射信號。SNoiM技術(shù)的關(guān)鍵是，將探針靠近樣品近表面（比如10 nm以?xún)龋?，近?chǎng)倏逝波可以被針尖有效散射出來(lái)。該探測模式下，探測器所獲取的樣品信號中同時(shí)存在近場(chǎng)和遠場(chǎng)分量。因此，通過(guò)控制探針至物體表面的間距h，即可獲得近場(chǎng)、遠場(chǎng)混合信號（h < 100 nm，稱(chēng)為近場(chǎng)模式）或單一的遠場(chǎng)信號（h >> 100 nm或撤去探針，稱(chēng)為遠場(chǎng)模式）。最終，利用探針高度調制及解調技術(shù)即可從遠場(chǎng)背景中提取物體的近場(chǎng)信息。

圖1（d）展示了SNoiM系統探測近場(chǎng)信號的示意圖。探針所散射的近場(chǎng)信號首先由一個(gè)高數值孔徑的紅外物鏡進(jìn)行收集。但在該過(guò)程中，無(wú)法消除來(lái)自環(huán)境、被測物體及儀器自身的遠場(chǎng)輻射信號，它們隨近場(chǎng)信號一同被紅外物鏡收集，導致被測物體微弱的近場(chǎng)信號湮沒(méi)于巨大的遠場(chǎng)背景輻射之中。為了最大程度降低遠場(chǎng)背景信號，研究人員在紅外物鏡上方設計了一個(gè)孔徑極小的共焦孔（約100 μm），通過(guò)此共焦結構可以縮小收集光斑，有效抑制背景輻射信號。然而，即使是這樣，是否有足夠靈敏的紅外探測器能夠檢測到納米探針所散射的微弱近場(chǎng)信號也是一大難點(diǎn)。為此，本團隊研發(fā)了一款超高靈敏度紅外探測器，攻克了這一技術(shù)壁壘。

圖2（a）展示了首套SNoiM設備實(shí)物圖。其中，金色圓柱腔體為低溫杜瓦，內部搭載了自主研制的超高靈敏度紅外探測器（CSIP）及一些低溫光學(xué)組件；白色方框內為實(shí)驗室內組裝的基于音叉的原子力顯微鏡（AFM）、紅外收集物鏡及樣品臺區域，具體細節參照圖2（b）、（c）。紅外近場(chǎng)圖像的空間分辨率不再受探測波長(cháng)限制，而是由探針尖端尺寸決定。如圖2（b）中插圖所示，通過(guò)電化學(xué)腐蝕方法，可制備出形貌優(yōu)良的金屬（鎢）納米探針，其中，針尖直徑可小至100 nm以?xún)取?/p>

圖2（a）紅外被動(dòng)近場(chǎng)顯微鏡SNoiM的實(shí)物圖，其中搭載了超高靈敏度紅外探測器；（b）AFM及紅外收集物鏡；插圖為通過(guò)電化學(xué)腐蝕制備的金屬（鎢）納米探針；（c）探針與樣品的顯微照片

基于SNoiM的超分辨紅外成像研究

利用SNoiM技術(shù)探測物體表面的近場(chǎng)輻射可極大突破紅外衍射極限，實(shí)現超分辨紅外成像。首先以亞波長(cháng)金屬結構的成像結果為例進(jìn)行展示。圖3（a）為Au薄膜樣品在普通光學(xué)顯微鏡下所拍攝的圖像。其中，亮金色區域為Au薄膜（約50 nm厚），其他區域為SiO?襯底。使用SNoiM系統可同時(shí)獲取該樣品的遠場(chǎng)和近場(chǎng)紅外圖像（獲取遠場(chǎng)圖像時(shí)只需將探針挪離樣品表面）。如圖3（b）所示，由于成像波長(cháng)較長(cháng)（~ 14 μm），遠場(chǎng)紅外圖像的分辨率遠不如普通光學(xué)顯微圖像。比如，Au與襯底（SiO?）的邊界無(wú)法清晰區分以及中間細小金屬條狀結構無(wú)法識別等（圖中黑色虛線(xiàn)所示）。然而，在相同探測波長(cháng)下，如圖3（c）所示的近場(chǎng)紅外圖像則展現了超高的空間分辨率，其圖像清晰度可完全與普通光學(xué)顯微鏡所獲取的圖像相比擬。為了進(jìn)一步理清上述三種顯微成像技術(shù)的區別，圖3示意圖中給出了探測到的信號來(lái)源：對于光學(xué)顯微圖像，其信號來(lái)自于可見(jiàn)光的反射。由于金屬的反射能力較強，因而Au上的信號遠比SiO?強?？梢?jiàn)光波長(cháng)范圍為400~760 nm，因而光學(xué)顯微鏡可清晰分辨該樣品表面的細微結構。遠場(chǎng)紅外成像不依賴(lài)于外界光源照射，直接通過(guò)紅外物鏡收集物體自身所發(fā)射出來(lái)的輻射信號，并對其進(jìn)行成像。在探測波長(cháng)為14 μm情況下，受衍射極限的限制，系統的實(shí)際空間分辨率也只有約14 μm。近場(chǎng)紅外成像則檢測探針尖端所散射的樣品表面近場(chǎng)輻射信號，因此不受遠場(chǎng)光學(xué)衍射極限限制，可獲得超分辨紅外圖像（圖3c）。

圖3 樣品Au（SiO?襯底）的（a）光學(xué)顯微、（b）遠場(chǎng)紅外和（c）近場(chǎng)紅外的圖像及成像原理示意圖

另外值得注意的一點(diǎn)是，圖3（c）所示的紅外近場(chǎng)圖像不僅僅在分辨率上有所提高，而且在金屬與襯底的信號強度對比上出現了明顯反轉（由遠場(chǎng)切換至近場(chǎng)后，Au由弱信號方（藍色）轉變?yōu)閺娦盘柗剑t色））。針對上述現象的解釋如下：遠場(chǎng)成像時(shí)，Au是高反射物體，因此吸收紅外光的能力極弱，根據基爾霍夫定律，則其紅外發(fā)射率也很低。因而遠場(chǎng)紅外成像中其信號弱于襯底SiO?；而在近場(chǎng)成像中，室溫金屬（Au）中的自由電子存在劇烈的熱運動(dòng)（熱噪聲），從而在金屬表面產(chǎn)生極強的表面電磁波，因而Au上的信號遠強于SiO?。由此可見(jiàn)，SNoiM技術(shù)不僅突破了紅外衍射極限限制，而且能夠檢測遠場(chǎng)顯微鏡所無(wú)法探測的物理過(guò)程。

基于SNoiM的微觀(guān)載流子輸運及能量耗散可視化研究

基于SNoiM技術(shù)的另一項創(chuàng )新與突破在于納米尺度下通電器件中微觀(guān)載流子輸運及局域能量耗散的直接可視化。值得指出，SNoiM所檢測的近場(chǎng)輻射信號來(lái)自于物體近表面的傳導電子，因此其成像結果所反映的是物體表面的局域電子溫度（Te）。目前僅SNoiM技術(shù)可實(shí)現納米尺度下電子溫度分布的直接成像。下面將以通電微小金屬線(xiàn)（NiCr合金）為例進(jìn)行說(shuō)明。

圖4（a）為NiCr金屬線(xiàn)的光學(xué)顯微圖像（上）及其通電后的紅外遠場(chǎng)熱圖像（下）。紅外遠場(chǎng)成像檢測通電器件的遠場(chǎng)輻射，從而估算出器件的表面溫度。比如，器件中心處出現明顯熱斑，該處溫度最高，表明電流流經(jīng)微小彎曲金屬線(xiàn)時(shí)能量耗散最大。而受衍射極限限制，遠場(chǎng)紅外熱成像無(wú)法分辨微小金屬線(xiàn)（寬度約3.3 μm）上不同區域的溫度分布，因此無(wú)法有效反映微觀(guān)尺度上載流子的能量耗散特性。與之相比，近場(chǎng)紅外熱成像則可清晰展示器件中心區域微觀(guān)載流子的輸運及能量耗散行為。如圖4（b）所示，當電流經(jīng)過(guò)器件凹形彎折區時(shí)，近場(chǎng)紅外熱成像下，該區域內存在極其不均勻的溫度分布，而且在凹形內側出現顯著(zhù)熱斑。該現象表明，通電NiCr器件的凹形區內存在非均勻局部焦耳熱，且內側區域電子能量耗散最大，這是由于電流的擁擠效應所造成的。此外，該溫度分布圖像似乎表明，通電時(shí)，載流子傾向于避開(kāi)直角拐角處，并趨于沿著(zhù)U形路徑分布。為驗證這一猜想，該實(shí)驗進(jìn)一步設計了中心區域呈U形彎折的通電NiCr金屬線(xiàn)，并對其進(jìn)行了近場(chǎng)紅外熱成像表征。圖4（c）顯示，U形區域溫度均勻分布，無(wú)明顯局域熱斑，這表明載流子傾向于沿著(zhù)U形路徑均勻輸運?；赟NoiM納米熱分析研究而提出的新設計大大緩解了電流擁擠效應可能對器件造成的局部熱損傷，具有重要的指導意義。

圖4 （a）通電金屬線(xiàn)顯微圖像及遠場(chǎng)熱成像；器件彎折區域分別為（b）凹形、（c）U形的掃描電鏡圖像及超分辨紅外近場(chǎng)熱成像

總結與展望

綜上，利用SNoiM技術(shù)，可以實(shí)現物體表面的近場(chǎng)輻射探測及紅外超分辨溫度成像。該技術(shù)是目前國際上唯一能夠進(jìn)行局域電子溫度成像的科學(xué)儀器，不僅突破了紅外遠場(chǎng)熱成像的衍射極限限制，且首次實(shí)現了納米尺度下通電器件中載流子輸運行為與能量耗散的直接可視化。該研究?jì)热菥诘谝淮覝豐NoiM系統，目前，第二代低溫SNoiM系統已被成功搭建，有望進(jìn)一步突破后摩爾時(shí)代信息和能源器件的功耗降低及能效提升難題，探索物理新機制，并推動(dòng)納米測溫技術(shù)新的發(fā)展。

編輯：黃飛

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